La prigione ha giocato un ruolo molto importante negli accadimenti precedenti alla fondazione dello Stato Libero d’Irlanda (1924), infatti durante i 140 anni d’attività, ha ospitato nelle sue celle molte delle persone coinvolte nella campagna per l'indipendenza irlandese.
A tal riguardo, interessante è il cortile delle esecuzioni dove sono presenti tante croci quanti furono gli insorti giustiziati dopo gli arresti seguiti alla famosa Sollevazione di Pasqua del 1916. I nomi di quegli eroi sono ora segnati su una targa appesa proprio di fronte al suo ingresso ( Padraig Pearse, James Connolly, Countess Markievicz furono solo alcuni di questi).
L'ultimo prigioniero fu Eamon de Valera, che poi diverrà per tre volte Capo del Governo della Repubblica d'Irlanda.
Kilmainham Gaol fu abbandonata nel 1924 dal governo del nuovo Stato Libero d'Irlanda. Dopo una lunga ristrutturazione, la prigione ospita ora un museo sulla storia del Nazionalismo irlandese in cui vengono organizzate visite guidate. La prigione è stata anche utilizzata come set cinematografico per film come “In the name of the father”.